Arkivet inneholder materiale fra Trygve Lies tid i London, og senere som generalsekretær for FN. Den første delen av arkivet inneholder korrespondanse mellom Lie og ledende politikere, militære, med Hjemmefrontens ledelse og andre personer. Det finnes materiale vedrørende Lies USA-besøk under krigen, regjeringens arbeid i London og Undersøkelseskommisjonen av 1945. Arkivet inneholder også bakgunnsstoff, utkast, manuskripter til bøkene "Leve eller dø", "Med England i ildlinjen" og "Hjemover". Deler av arkiver dekker tiden som generalsekretær for FN og inneholder blant annet korrespondanse, notater, møtereferater, avisartikler og -utklipp, dessuten manuskripter til boken "Syv år for freden" (In the Cause of Peace), manus til taler samt utklippsalbum. Arkivet ble avlevert fra Utenriksdepartementet i 2005. Deler av arkivet er digitalisert og tilgjengelig på Digitalarkivet.no.